Den katolske kirke representerer den dominerende trosretningen i Litauen – rundt 80 % av befolkningen bekjenner seg til katolisismen. Kirken er organisert i sju bispedømmer, derav to erkebispedømmer.

I den følgende oversikten er kirkeprovinsene fremhevet i fet og metropolitanbispedømmer i kursiv.

• Kirkeprovinsen Kaunas:
  • Kaunas erkebispedømme
  • Šiauliai bispedømme
  • Telšiai bispedømme
  • Vilkaviškis bispedømme
• Kirkeprovinsen Vilnius:
  • Vilnius erkebispedømme
  • Kaišiadorys bispedømme
  • Panevėžys bispedømme

Selv om erkebiskopen av Vilnius i begynnelsen av 1800-tallet betegnet seg selv som primas av Litauen, fins det ingen tradisjon for en slik tittel.

Pavens nuntius i Baltikum (Litauen, Latvia og Estland), med sete i Vilnius, er Luigi Bonazzi (per 2009).

Den eneste litauiske kardinalen er erkebiskopen av Vilnius, Audrys Juozas Bačkis.

Kasimir av Litauen regnes som nasjonalhelgen, selv om han ble født i Polen (som den gang utgjorde et felles rike). Også Kunigunde av Polen (født i Ungarn) har vært en viktig katolsk helgen i Litauen.

14 litauiske troende og prester som ble drept eller døde i fangenskap under sovjetisk styre, ble i 2000 anerkjent som martyrer.

Pažaislis er et opprinnelig kamaldulenser-herrekloster sydøst for Kaunas. Siden 1992 er det et kvinnekloster.

Katolske valfartssteder i Litauen omfatter Aušros vartai, Kryžių kalnas og Šiluva.

Fra 1200-tallet prøvde Den tyske orden forgjeves å kristne/erobre Litauen. Utbredelsen av den kristne tro begynte først med personalunionen mellom Polen og Litauen i 1385. To år senere ble det første bispesetet i Litauen opprettet i Vilnius. Žemaitija bispedømme i det vestlige Litauen fulgte i 1417. Begge var suffraganbispedømmer under det polske erkebispedømmet Gniezno. Dette endret seg først med Polens tredje deling i 1795, da Litauen kom til Det russiske keiserdømmet. Vilnius og Žemaitija bispedømme ble først opphevet, men gjenopprettet tre år senere som suffraganer av Mogiljov erkebispedømme. 1864 ble Žemaitijas bispesete flyttet fra Varniai til Kaunas.

Etter første verdenskrig og Litauens uavhengighet ble bispedømmene Kaunas og Vilnius i 1925/26 opphøyet til erke- og metropolitanbispedømmer. Som suffraganer fikk de tildelt noen nyoppretta bispedømmer. Siden dagens østlige Litauen med bl.a. Vilnius hørte til Polen på 1920-tallet, var den gang Kaunas’ kirkeprovins sammenfallende med den litauiske staten (dog unntatt Memelland, som utgjorde territorialprelaturet Klaipėda). I sovjettiden var bispesetene vakante fra 1950-tallet og frem til 1989. Etter Litauens andre uavhengighet ble bispedømmene i 1991 tilpasset til de nye politiske grensene ved at territorialprelaturet Klaipėda ble innlemmet i Telšiai bispedømme og Kaunas’ kirkeprovins, og ved at Vilnius mistet sine suffraganer som lå i Polen og Belarus.